利用太陽光驅(qū)動的光催化反應(yīng)為解決環(huán)境和能源問題提供了新思路，而如何提高光吸收范圍以及促進光生載流子的分離一直以來都是研究的熱點課題。眾所周知，半導(dǎo)體催化劑在光照下，如果催化劑吸收的光子能量等于或者大于其禁帶寬度，產(chǎn)生光生電子和空穴，光生電子具有很強的還原能力，空穴具有很強的氧化能力，可以對有機物進行氧化反應(yīng)。充分利用光生空穴和電子分別驅(qū)動氧化還原反應(yīng)可以提高載流子的分離，將兩個有價值的有機反應(yīng)耦合到一個光催化反應(yīng)體系中，并且避免引入額外的犧牲劑，這種設(shè)計思路作為一種新的研究方向引起了人們廣泛的興趣。

 

在國家重點研發(fā)計劃、中國科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項和國家自然科學(xué)基金等的資助下，中科院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所結(jié)構(gòu)化學(xué)國家重點實驗室曹榮和高水英團隊，在可見光催化氧化反應(yīng)和還原反應(yīng)耦合在一個光催化反應(yīng)體系研究中取得新進展。該團隊巧妙地將苯甲醇氧化以及硝基苯還原反應(yīng)耦合到同一個體系當(dāng)中。通過理論計算以及順磁共振證明了反應(yīng)過程中在二氧化鈦表面有大量的氧空位形成。這種在反應(yīng)過程中原位生成氧空位的方法避免了高溫高壓的苛刻條件，同時也有效拓展了體系的可見光吸收范圍。該耦合體系中無需任何犧牲劑，光生電子用于硝基苯還原反應(yīng)，而具有強氧化性的空穴可以催化苯甲醇還原，極大促進了光生載流子的分離及利用，光催化活性顯著。上述結(jié)果發(fā)表在催化類期刊Journal of Catalysis( 2019, 373 116-125)上。

 

此外，該研究團隊利用層層自組裝的方法在二氧化鈦基底上制備了磷鎢酸與硫瑾的復(fù)合薄膜，該薄膜催化劑有效實現(xiàn)了苯甲醇的選擇性光催化氧化，并且為多酸在可見催化領(lǐng)域的應(yīng)用提供了一個很有效的設(shè)計思路（Journal of Catalysis 2017,351, 59-66）。文章第一作者為在讀博士生楊雪。

 

 

福建物構(gòu)所可見光光催化氧化還原反應(yīng)研究取得進展

 

來源：中國科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所